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封面文章 | 金纳米结构对二氧化碳电催化还原性能的影响

sibbsabb 2020-05-19 原创代写 678 ℃ 0 评论

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reduction reaction, CO

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RR)受高过电位、低反应动力学以及伴随氢气析出副反应等的限制。金纳米结构催化剂能高效、高选择性地将CO

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电催化还原成CO, 并显示出催化剂结构与催化性能间的显著的依赖性。

鉴于此,南京大学化学化工学院

夏兴华

教授、

刘春根

教授课题组在可控合成金纳米催化剂的基础上, 从实验和理论两方面深入探究了金纳米催化剂表面结构与尺寸在CO

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(图1), 在

Science Bulletin

2020年第10期以封面文章发表了题为“Importance of Au nanostructures in CO

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electrochemical reduction reaction”的研究论文。

图1 金胶与金二十面体的形貌、结构及光学性能表征结果

CO

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RR的法拉第效率(图2)。研究发现, 金二十四面体催化还原

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1.5倍; 金二十四面体纳米粒子催化转化CO

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成CO的法拉第效率随粒子尺寸增大而呈现线性下降的趋势, 在100 nm金二十四面体纳米粒子上的法拉第效率仅为62.13%。

图2 电催化还原

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CO

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的法拉第效率随金胶和金二十四面体尺寸及电位的演变规律 密度泛函理论(DFT)计算结果表明(图3), 金二十四面体(221)晶面比金胶(111)晶面更有利于稳定电催化CO

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还原过程中的重要中间产物COOH*, 从而降低反应过电位并提升法拉第效率。同时, 计算还表明, 金二十四面体表面配位数较低的边缘原子(edge site)较面内原子与CO

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结合更强, 更易使其氢化为COOH*。该工作为指导电化学CO

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还原高效催化剂的设计和合成提供了理论指导。

图3 金纳米结构表面不同活性位点处CO

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RR反应吉布斯自由能的DFT计算值Dong-Rui Yang, Ling Liu, Qian Zhang, Yi Shi, Yue Zhou, Chungen Liu, Feng-Bin Wang, Xing-Hua Xia. Importance of Au nanostructures in CO

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electrochemical reduction reaction. Science Bulletin, 2020, 65(10): 796-802. doi:10.1016/j.scib.2020.01.015.

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